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　　金属-有机框架（Metal-Organic Frameworks，简称MOFs）是一类由金属离子或金属簇与有机配体通过配位键连接形成的多孔材料。它们因其独特的结构特性和广泛的应用前景，如气体吸附、催化、药物传递等，成为材料科学研究的热点。然而，MOFs的结构解析一直是一个挑战，尤其是其复杂的孔隙结构和柔性网络。传统的粉末X射线衍射（PXRD）技术虽然在晶体结构解析中发挥着重要作用，但对于揭示MOFs中非周期性的局部结构变化却显得力不从心。因此，发展新的成像技术，能够直接观察MOFs的原子级结构，对于深入理解其结构-性质关系至关重要。

　　在这项研究中，来自苏州大学功能纳米与软材料研究所（FUNSOM）的研究团队，通过应用低剂量成像技术，成功地在原子尺度上解析了金属-有机框架材料MIL-125的构建单元的原子结构。研究团队意外地发现了一种通过Ti-O节点旋转得到的新型节点结构，这种结构与之前X射线衍射预测的未旋转结构不同。通过结构模拟和能量计算，研究人员确认了成像结构和对称性。此外，通过Ti-O旋转的图像分析，揭示了MIL-125颗粒从边缘到中心的节点旋转分布。研究还调查了MIL-125中相关的缺陷和表面终止。这些发现不仅以原子分辨率揭示了MIL-125中节点的对称性，而且激发了通过实空间成像方法在其他多孔材料中发现更多不可预测的结构变化的进一步研究。

　　图1 展示了MIL-125框架的结构模型，从构建单元到网状结构，并说明了通过iDPC-STEM成像技术观察到的Ti-O八面体的板状形态。

　　图2 揭示了MIL-125中未旋转和旋转节点结构的原子成像，并通过能量计算展示了旋转节点结构的热力学稳定性。

　　图3 描述了MIL-125晶体中从边缘到中心的节点旋转分布，以及不同晶粒尺寸的MIL-125对CO2和H2O的吸附能力。

　　图4 展示了节点旋转对缺失连接体的影响，以及通过iDPC-STEM成像观察到的MIL-125晶体的局部结构。

　　图5 展示了MIL-125晶体的表面终止结构，包括(110)和(100)晶面的不同类型的终止。

　　这项研究通过先进的电子显微镜成像技术，为MOFs的结构解析提供了新的视角。研究人员不仅发现了MIL-125中Ti-O节点的旋转结构，而且还揭示了这种结构在能量上的稳定性以及在不同晶粒尺寸中的分布特征。这些发现对于理解MOFs的局部柔性和节点-连接体的协调性具有重要意义，并可能指导未来在分子和原子尺度上对MOFs结构-性质关系的进一步研究。此外，这项工作还强调了实空间成像技术在解析复杂多孔材料结构方面相对于衍射方法的优势，为材料科学领域提供了一种新的研究工具。通过这项研究，我们对MOFs的复杂结构有了更深入的理解，为设计和优化具有特定性能的MOFs材料提供了科学依据。

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