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陕理AFM：金属硫族化合物表面自重构OER中作用添加时间：2024-09-16 06:18:37
过渡金属硫族化合物是一类重要的电催化剂，在碱性析氧反应中具有广阔的应用前景。许多研究人员关注催化剂中金属阳离子的原位转化，但很少考虑硫族化合物的氧化、浸出和再吸收对催化活性的贡献。本文采用多种表征方法来监测演化机制和起源CoTe@CoS-电催化OER活性。研究结果表明，Te和S在电极表面的电氧化溶解形成TeO32−和SO32−，并吸附在电极表面。此外，TeO32−和SO32−将进一步转化为TeO42−和SO42−。正如预期的那样，在Co (OH)2电解质中额外添加混合碲和硫酸盐离子会产生协同效应，从而显著提高OER活性。亚硒酸盐表现出类似的效应，表明硫原酸盐在电极表面的吸附对提高OER性能具有普遍作用。这项工作的发现为OER过程中催化材料的物种转化和增强催化活性的机制提供了独特的见解。
总之，这项工作证明了表面吸附的硫原酸离子在电极表面对OER活性的重要贡献。以CoTe@CoS异质结催化电极为模型，采用原位拉曼光谱法研究电极电催化OER行为，以及电催化过程中产生哪些活性物质促进OER过程。实验结果证实，CoTe@CoS电极上的Te和S被电氧化形成碲酸盐和亚硫酸盐，然后再转化为碲酸盐和硫酸盐。通过在Co(OH)2电解质中加入碲酸盐和硫酸盐，进一步证实了表面吸附的碲酸盐和硫酸盐，无论是自氧化还是额外加入，都对OER活性有协同促进作用。同时，亚硒酸盐表面吸附的效果与CoSe2和Co(OH)2与亚硒酸盐的原位拉曼光谱分析结果相似。理论计算结果进一步支持了吸附的硫原酸对OER过程的促进作用。从以上结果可以推断，吸附在电极表面的硫原酸促进催化过程的作用广泛存在，但长期以来在许多电催化体系中被忽视。该研究不仅对CoTe@CoS的结构演变以及金属硫原酸促进OER过程的内在机制有了新的认识，而且为开发吸附调制的高效电催化剂开辟了新的领域。